Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)
Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)
Evaluation of kinetics parameters of toluene oxidation over MoO3/TiO2 catalysts modified with H2SO4 and designed for SCR reaction of NOx by NH3
Year (A.D.)
2019
Document Type
Thesis
First Advisor
ธราธร มงคลศรี
Faculty/College
Faculty of Engineering (คณะวิศวกรรมศาสตร์)
Department (if any)
Department of Chemical Engineering (ภาควิชาวิศวกรรมเคมี)
Degree Name
วิศวกรรมศาสตรมหาบัณฑิต
Degree Level
ปริญญาโท
Degree Discipline
วิศวกรรมเคมี
DOI
10.58837/CHULA.THE.2019.1189
Abstract
งานวิจัยนี้ทำการศึกษาตัวเร่งปฏิกิริยา MoO3/TiO2 บนตัวรองรับ TiO2 ที่ได้รับการปรับสภาพด้วยสารละลาย H2SO4 เข้มข้น 0, 0.2 และ 0.5 M ในการทำปฏิกิริยาโทลูอีนออกซิเดชัน เตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยวิธีการเคลือบฝังแบบเปียก ทำการการวิเคราะห์คุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยเทคนิค Nitrogen Physisorption, XRD, NH3-TPD และ SEM-EDX การทดสอบความสามารถของตัวเร่งปฏิกิริยาทำในช่วงอุณหภูมิ 120 ถึง 400oC โดยใช้แก๊สผสมที่ประกอบด้วยโทลูอีนเข้มข้น 300 ถึง 400 ppm, O2 เข้มข้น 3, 12 และ 21 %vol ในเครื่องปฏิกรณ์แบบเบดนิ่งอุณหภูมิคงที่ จากการศึกษาพบว่าเมื่อพิจารณาผลของ O2 พบว่าเมื่อเพิ่มความเข้มข้นจาก 3 ถึง 12 % ค่า %Toluene conversion เพิ่มขึ้นอย่างเห็นได้ชัด แต่เมื่อเพิ่ม O2 ความเข้มข้น 12 ถึง 21 % กลับไม่ได้เพิ่มขึ้นมากเมื่อเทียบกับช่วงแรกที่ความเข้มข้นของ O2 ต่ำ พฤติกรรมนี้อาจบ่งชี้ได้ว่า เกิดปฏิกิริยาผ่านกลไกของแบบจำลอง REDOX และแม้ว่า %Toluene conversion จะสูง แต่กลับพบ CO2 ในปริมาณที่ต่ำจนไม่สามารถคำนวณหาปริมาณพื้นที่ที่แน่นอนได้ แสดงว่าผลิตภัณฑ์ที่ได้จากการออกซิไดซ์โทลูอีนนั้น อาจกลายเป็นสารประกอบอินทรีย์ที่มีจุดเดือดสูง เมื่อพิจารณาผลของค่าทางจลศาสตร์ ในกรณีของตัวเร่งปฏิกิริยาที่ไม่ได้รับการปรับสภาพด้วยกรด H2SO4 ในทุกความเข้มข้นของ O2 ปฏิกิริยาเกิดขึ้นด้วยกัน 2 ปฏิกิริยา คือปฏิกิริยาแรกมีค่า Ea ต่ำที่อยู่ในช่วง 21 ถึง 27 kJ/mol ซึ่งตรวจพบได้ในช่วงอุณหภูมิ 150 ถึง 275oC และปฏิกิริยาที่ 2 มีค่า Ea ที่สูงที่อยู่ในช่วง 56 ถึง 68 kJ/mol ซึ่งเห็นได้ในช่วงอุณหภูมิ 275 ถึง 400oC สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาที่ได้รับการปรับสภาพด้วยกรด H2SO4 พบว่าที่ความเข้มข้น O2 ต่ำคือ 3 % นั้น ยังคงพบการเกิดปฏิกิริยา 2 ปฏิกิริยา แต่เมื่อความเข้มข้นของ O2 สูงขึ้น กลับพบว่าปฏิกิริยาที่มีค่า Ea สูง จะเกิดปฏิกิริยาเพียงปฏิกิริยาเดียว
Other Abstract (Other language abstract of ETD)
This research studied toluene oxidation over MoO3/TiO2 catalysts. The TiO2 support was modified with H2SO4 concentration 0, 0.2 and 0.5 M. The catalysts were prepared using wet impregnation method. The catalysts were characterized using N2 physisorption, XRD, NH3-TPD and SEM-EDX techniques. The catalytic activity was evaluated in range 120-400oC in an isothermal fixed-bed reactor. The reactant gas composed of 300-400 ppm toluene, 3, 12, or 21%vol O2, and balanced with N2. The results showed a significant increase in toluene conversion when the O2 concentration increased from 3-12%, but a slight increase when the O2 concentration was increased from 12-21%. This behavior suggested that toluene oxidation proceeded via the REDOX mechanism. At high toluene conversion, only a small amount of CO2 appeared in the effluent stream. This finding suggested that the primary products was likely to be some high boiling point organic compounds. Kinetics parameters evaluation found that in case of the unmodified catalyst, 2 reaction pathways appeared at every O2 concentration, the first reaction having low Ea, i.e. 21-27 kJ/mol, appeared in range 150-275oC, the second reaction having higher Ea, i.e. 56-68 kJ/mol appeared when the temperature was higher than 275oC. For the modified catalysts, 2 reaction pathways could be seen clearly at 3 %vol O2. At high O2 concentration, only the second reaction could be observed.
Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-No Derivative Works 4.0 International License.
Recommended Citation
นารอด, นภสร, "การประเมินค่าพารามิเตอร์ทางจลนศาสตร์สำหรับการออกซิไดซ์โทลูอีนบนตัวเร่งปฏิกิริยา MoO3/TiO2 ที่ได้รับการปรับสภาพด้วยกรดซัลฟิวริกและออกแบบมาเพื่อใช้ในปฏิกิริยา SCR ในการรีดิวซ์ NOx ด้วย NH3" (2019). Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD). 9565.
https://digital.car.chula.ac.th/chulaetd/9565