Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)
Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)
การปฏิรูปเอทานอลด้วยไอน้ำแบบเคมิคอลลูปปิงที่ส่งเสริมด้วยการดูดซับเพื่อผลิตแก๊สไฮโดรเจน ด้วยตัวเร่งปฏิกิริยาหลายหน้าที่ แคลเซียมออกไซด์/นิกเกิลออกไซด์/เหล็กออกไซด์
Year (A.D.)
2019
Document Type
Thesis
First Advisor
Suttichai Assabumrungrat
Faculty/College
Faculty of Engineering (คณะวิศวกรรมศาสตร์)
Department (if any)
Department of Chemical Engineering (ภาควิชาวิศวกรรมเคมี)
Degree Name
Doctor of Engineering
Degree Level
Doctoral Degree
Degree Discipline
Chemical Engineering
DOI
10.58837/CHULA.THE.2019.58
Abstract
This research studied the hydrogen production via sorption enhanced chemical looping reforming process from ethanol both computationally and experimentally. In the computer simulation work, four hydrogen production processes including conventional ethanol steam reforming (ESR), sorption enhanced steam reforming (SESR), chemical looping reforming (CLR) and sorption enhanced chemical looping reforming (SECLR) were performed using NiO as the oxygen carrier and CaO as the CO2 sorbent, and simulated on the basis of energy self-sufficiency, i.e. process energy requirement supplied by burning some of the produced hydrogen. The process performances in terms of hydrogen productivity, hydrogen purity, ethanol conversion, CO2 capture ability and thermal efficiency were compared at their maximized net hydrogen. In the experimental studies, Fe-based oxygen carrier was selected due to its high oxygen content. In order to combine with modified CaO sorbent, the limited integration from Fe and Ca interactions makes them less attractive and reliable. The investigation of different combination method (sol-gel, mechanical mixing and impregnation) and iron contents (5, 10 and 15 wt %) of Fe2O3/CaO-Al2O3 multifunctional catalysts were demonstrated and compared their activity and stability. Higher performance was found for multifunctional catalyst combined by impregnation method with 5 wt % Fe loading. Nevertheless, the H2 production was still inhibited and the deactivated catalyst was observed. Therefore, the catalyst was further developed to enhance its stability and regenerability for hydrogen production by utilization of hydrotalcite structure. Moreover, alloying Fe with Ni was also applied to improve the catalytic performance. This catalyst showed a stable behavior and maintained hydrogen selectivity over 10 repeated cycles.
Other Abstract (Other language abstract of ETD)
งานวิจัยนี้เป็นการศึกษากระบวนการปฏิรูปเอทานอลแบบเคมิคอลลูปปิงที่ส่งเสริมด้วยการดูดซับเพื่อผลิตแก๊สไฮโดรเจนซึ่งทำการศึกษาทั้งด้านการใช้เครื่องมือทางคอมพิวเตอร์เข้าช่วยและการทดลอง โดยแบบจำลองของสี่กระบวนการในการผลิตแก๊สไฮโดรเจนได้ถูกสร้างในโปรแกรมทางคอมพิวเตอร์ ประกอบไปด้วยแบบจำลองของกระบวนการผลิตแบบดั้งเดิมอย่างกระบวนการปฏิรูปเอทานอลด้วยไอน้ำและแบบจำลองของกระบวนการที่พัฒนาแล้วอีกสามกระบวนการ ได้แก่ กระบวนการปฏิรูปเอทานอลด้วยไอน้ำที่ส่งเสริมด้วยการดูดซับ กระบวนการปฏิรูปเอทานอลแบบเคมิคอลลูปปิงและกระบวนการปฏิรูปเอทานอลแบบเคมิคอลลูปปิงที่ส่งเสริมด้วยการดูดซับ โดยใช้นิกเกิลออกไซด์เป็นตัวนำพาออกซิเจนและใช้แคลเซียมออกไซด์เป็นตัวดูดซับ ซึ่งกระบวนการทั้งหมดจะถูกพิจารณาภายใต้การดำเนินการแบบไม่ต้องการความร้อนจากภายนอก โดยความต้องการพลังงานของกระบวนการผลิตนั้นจะได้มาจากพลังงานที่ได้จากการเผาไหม้ของแก๊สไฮโดรเจนที่ผลิตออกมาบางส่วน ซึ่งประสิทธิภาพของกระบวนการจะทำการพิจารณาที่สภาวะที่ให้ปริมาณไฮโดรเจนสุทธิมากที่สุดหลังจากหักปริมาณที่ใช้ไปในการเผาไหม้แล้ว และในส่วนของการทดลองนั้นได้มุ่งเน้นศึกษาตัวนำพาออกซิเจนที่เป็นเหล็กออกไซด์เนื่องจากมีปริมาณออกซิเจนเป็นองค์ประกอบที่สูง ซึ่งในการที่จะรวมตัวนำพาออกซิเจนกับตัวดูดซับแคลเซียมออกไซด์เข้าด้วยกันนั้นจะถูกจำกัดประสิทธิภาพจากแรงอันตรกิริยาระหว่างเหล็กและแคลเซียมทำให้ความน่าสนใจของตัวเร่งปฏิกิริยานี้ลดลง ดังนั้นในงานนี้จึงศึกษาผลกระทบของวิธีการเตรียมและปริมาณของเหล็กที่มีผลต่อความว่องไวและเสถียรภาพทางความร้อนของตัวเร่งปฏิกิริยาหลายหน้าที่นี้ ซึ่งจากการทดลองพบว่าการเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยวิธีการฝังตัวของเหล็กที่ปริมาณ 5 เปอร์เซ็นต์โดยน้ำหนักจะให้ผลการทดลองที่ดีที่สุด แต่อย่างไรก็ตามเมื่อทำการทดลองซ้ำหลายรอบก็ยังพบการลดลงของปริมาณแก๊สไฮโดรเจนที่ได้และการเสื่อมสภาพของตัวเร่งปฏิกิริยา ด้วยเหตุนี้เองจึงได้ทำการพัฒนาประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาเพิ่มเติมโดยการสังเคราะห์จากสารตั้งต้นไฮโดรทัลไซต์และทำการรวมโลหะระหว่างเหล็กและนิกเกิล ซึ่งผลการทดลองที่ได้แสดงให้เห็นถึงความสามารถด้านเสถียรภาพทางความร้อนและการนำกลับมาใช้ซ้ำของตัวเร่งปฏิกิริยาโดยสามารถรักษาความสามารถในการเลือกเกิดของแก๊สไฮโดรเจนได้มากถึง 10 รอบ
Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-No Derivative Works 4.0 International License.
Recommended Citation
Saupsor, Janenipa, "Sorption enhanced chemical looping steam ethanol reforming for hydrogen production using calcium oxide/nickel oxide/iron oxide multifunctional catalyst" (2019). Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD). 8434.
https://digital.car.chula.ac.th/chulaetd/8434