Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)
Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)
เอทานอลดีไฮเดรชันบนตัวเร่งปฏิกิริยา WO3/TiO2 โดยใช้ตัวรองรับไทเทเนียที่สังเคราะห์จากวิธีโซลเจลและโซลโวเทอร์มอลที่มีการปรับปรุงด้วยแพลเลเดียม
Year (A.D.)
2019
Document Type
Thesis
First Advisor
Bunjerd Jongsomjit
Faculty/College
Faculty of Engineering (คณะวิศวกรรมศาสตร์)
Department (if any)
Department of Chemical Engineering (ภาควิชาวิศวกรรมเคมี)
Degree Name
Doctor of Engineering
Degree Level
Doctoral Degree
Degree Discipline
Chemical Engineering
DOI
10.58837/CHULA.THE.2019.49
Abstract
In this research, the characteristics and catalytic activity of WO3/TiO2 prepared by sol-gel and solvothermal and their metal modified were investigated. The research was divided into two parts. In the first part, the catalyst performance of WO3/TiO2 catalysts using titania derived from sol-gel and solvothermal methods over ethanol dehydration reaction was examined. The results showed that the different preparation methods essentially altered the physicochemical properties of TiO2 supports. It revealed that the titania derived from solvothermal method denoted as TiO2-SV exhibited higher surface area and pore volume, and larger amounts acid sites than the one obtained from sol-gel method (TiO2-SG). As a result, the different characteristics of support catalyst seemingly influenced the catalytic properties of WO3/TiO2 catalysts. It showed that the highest ethanol conversion (ca. 88%) at 400oC was achieved by the WO3/TiO2-SV catalysts due to its high acidity. Furthermore, WO3/TiO2-SV catalyst is promising to convert ethanol into ethylene and diethyl ether, having the highest ethylene yield of ca. 77% at 400°C and highest diethyl ether yield of ca. 26% at 250°C. These can be attributed to proper pore structure, acidity and distribution of tungsten. In the second part, the Pd modification and supporting effect of WO3/TiO2 catalysts on catalytic ethanol dehydration to ethylene and diethyl ether were investigated. The catalyst characterization and activity examination results indicated that the different sequence during impregnation influenced the physicochemical properties and catalyst activity. The Pd incorporated into catalysts enhanced the ethanol conversion depending on the sequence of impregnation. The diethyl ether is the main product at low temperature, whereas ethylene is the main product at high temperature. At low temperature (ca. 200 to 300oC), the Pd incorporated over W/TiO2 catalyst resulted in an increasing of diethyl ether yield. It is worth noting that the ethanol conversion increased by palladium modification, while diethyl ether selectivity did not change. This can be attributed to the higher amount of weak acids sites present after Pd modification into catalyst. Among the catalysts, the PdW/TiO2 catalyst (co-impregnation) accomplished the highest diethyl ether yield of 41.4% at 300oC. At high temperature (ca. 350 to 400oC), the W/Pd/TiO2 catalyst (with sequential impregnation of Pd on TiO2 followed by W) achieved the highest ethylene yield of 68.1% at 400oC. Thus, the modification of Pd onto W/TiO2 upon different sequence of Pd and W impregnation improved diethyl ether and ethylene yield in catalytic ethanol dehydration.
Other Abstract (Other language abstract of ETD)
งานวิจัยนี้ได้ศึกษาถึงคุณลักษณะและประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาของทังสเตนบนตัวรองรับไทเทเนียที่สังเคราะห์จากวิธีโซลเจลและโซลโวเทอร์มอลโดยมีการปรับปรุงด้วยแพลเลเดียม โดยงานวิจัยนี้แบ่งออกเป็น 2 ส่วน ในงานวิจัยส่วนแรกเป็นการศึกษาหาประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยา (WO3/TiO2-SV, WO3/ TiO2-SG) และ ตัวรองรับ (TiO2-SV, TiO2-SG) ในกระบวนการเอทานอลดีไฮเดรชัน จากผลการทดสอบพบว่าวิธีการสังเคราะห์ตัวรองรับตัวเร่งปฏิกิริยาไทเทเนียจากวิธีโซลเจล (TiO2-SG) และโซลโวเทอร์มอล (TiO2-SV) ส่งผลให้คุณลักษณะทั้งกายภาพและเคมีภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาแตกต่างกัน ทั้งนี้ตัวเร่งปฏิกิริยาที่สังเคราะห์จากวิธีโซลโวเทอร์มอลให้พื้นที่ผิว ขนาดรูพรุน และปริมาณความเป็นกรด ที่มากกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่สังเคราะห์จากวิธีโซลเจล ดังนั้นตัวรองรับที่มีคุณลักษณะที่แตกต่างกันจึงส่งผลต่อคุณสมบัติของตัวเร่งปฏิกิริยา WO3/TiO2 เมื่อนำตัวเร่งปฏิกิริยา (WO3/TiO2-SV, WO3/TiO2-SG) และ ตัวรองรับ (TiO2-SV, TiO2-SG) ทำการทดสอบในกระบวนการเอทานอลดีไฮเดรชันพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยา WO3/TiO2-SV ให้ผลผลิตเอทิลลีนสูงสุดที่ร้อยละ 77 ที่อุณหภูมิ 400 องศาเซลเซียส อีกทั้งให้ผลผลิตไดเอทิลอีเทอร์สูงสุดที่ร้อยละ 26 ที่อุณหภูมิ 250 องศาเซลเซียส ทั้งนี้อันเนื่องมาจากขนาดรูพรุน ปริมาณความเป็นกรดที่ได้จากการเติมโลหะทังสเตน (W) วิธีการเตรียมตัวรองรับ และ การกระจายตัวของทังสเตนที่เหมาะสมบนตัวเร่งปฏิกิริยา สำหรับงานวิจัยส่วนที่สองเป็นการพัฒนาตัวเร่งปฏิกิริยา WO3/TiO2-SV โดยการเติมโลหะแพลเลเดียมด้วยวิธีการเคลือบฝังที่มีลำดับขั้นตอนต่างกันเพื่อให้ได้ตัวเร่งปฏิกิริยา Pd/W/ TiO2 , W/Pd/TiO2 และ Pd/W/TiO2 ผลการวิจัยพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยา PdW/ TiO2 ที่ได้จากการเคลือบฝังร่วมกันให้ประสิทธิภาพการเกิดผลผลิตไดเอททิลอีเทอร์สูงสุดที่ร้อยละ 41.4 ที่อุณหภูมิ 300 องศาเซลเซียส นอกจากนี้พบว่า W/Pd/TiO2 ที่ได้จากการเคลือบฝังที่มีลำดับต่างกัน โดยเคลือบฝังด้วยแพลเลเดียมก่อนแล้วตามด้วยทังสเตนให้ประสิทธิภาพการเกิดผลผลิตเอทิลลีนสูงสุดที่ร้อยละ 68.1 ที่อุณหภูมิ 400 องศาเซลเซียส จากงานวิจัยพบว่านอกจากการปรับปรุงด้วยโลหะแพลเลเดียมลงบนตัวเร่งปฏิกิริยาจะมีผลต่อประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาแล้วนั้น ขั้นตอนเติมโลหะด้วยการเคลือบฝังที่แตกต่างกันมีบทบาทสำคัญต่อประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาในกระบวนการเอทานอลดีไฮเดรชันเพื่อให้ได้ผลผลิตที่ต้องการเช่นกัน
Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-No Derivative Works 4.0 International License.
Recommended Citation
Tresatayawed, Anchale, "Ethanol dehydration over WO3/TiO2 catalysts using titania derived from sol-gel and solvothermal methods with palladium modification" (2019). Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD). 8425.
https://digital.car.chula.ac.th/chulaetd/8425