Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)
Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)
คุณลักษณะและสมบัติการเป็นตัวเร่งปฏิกิริยาของทองแดงบน MCF-Si และ SBA-15 สำหรับไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์
Year (A.D.)
2022
Document Type
Thesis
First Advisor
Bunjerd Jongsomjit
Faculty/College
Faculty of Engineering (คณะวิศวกรรมศาสตร์)
Department (if any)
Department of Chemical Engineering (ภาควิชาวิศวกรรมเคมี)
Degree Name
Master of Engineering
Degree Level
Master's Degree
Degree Discipline
Chemical Engineering
DOI
10.58837/CHULA.THE.2022.59
Abstract
At present, the production of methanol from the hydrogenation of carbon dioxide is widespread. The current popular catalysts include copper oxide, zinc oxide and aluminum oxide (CZA) catalysts. As the reaction progresses, the catalyst forms coke. This causes the efficiency of the catalyst to decrease. In this study, the copper catalyst on the mesoporus silica support was investigated. This type of support has high thermal stability. Cu catalysts were synthesized on MCF-Si and SBA-15 supports with different pore morphology such as spherical and hexagonal shape, respectively, by wetness impregnation (W) method and incipient wetness impregnation (IW) with a copper loading of 60 wt%. The synthesized catalysts were then subjected to physical and chemical characterization by SEM-EDX, XRF, XRD, TEM, N2 physisorption, TGA, CO-chemisorption and H2-TPR. It was found that metal impregnation of the support in both methods did not change the structural characteristics. Before taking the catalyst to hydrogenation with CO2 and H2, the reaction is divided into 2 parts: the first part was tested at a temperature range of 100-400°C under pressure of 10 bar, to study the optimum temperature for each catalyst. The Cu catalyst supported on MCF-Si had the highest ratio of methanol at 300 °C. However, the catalyst supported by SBA-15 had the highest selectivity of methanol at 400 °C. In the second part, the catalyst was then tested at 400 °C under pressure of 10 bar for 5 hours (time on stream) for further study of catalyst deactivation. It revealed that all synthesized catalysts produced very little methanol as compared to carbon monoxide. Therefore, it is more suitable for use in reverse water-gas shift (RWGS) reaction.
Other Abstract (Other language abstract of ETD)
ในปัจจุบันการผลิตเมทานอลจากปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์เป็นไปอย่างแพร่หลาย ตัวเร่งปฏิกิริยาที่นิยมใช้ปัจจุบันได้แก่ตัวเร่งปฏิกิริยาคอปเปอร์ออกไซด์ ซิงค์ออกไซด์ และอะลูมิเนียมออกไซด์ (CZA) ซึ่งเมื่อปฏิกิริยาดำเนินไปตัวเร่งปฏิกิริยาจะเกิดโค้กขึ้น ทำให้ประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาลดลง ในงานวิจัยนี้จึงศึกษาเกี่ยวกับตัวเร่งปฏิกิริยาคอปเปอร์บนตัวรองรับเมโซพอรัสซิลิกา ซึ่งตัวรองรับชนิดนี้จะมีเสถียรภาพทางความร้อนสูง โดยทำการสังเคราะห์ตัวเร่งปฏิกิริยาคอปเปอร์บนตัวรองรับ MCF-Si และ SBA-15 ซึ่งเป็นตัวรองรับเมโซพอรัสที่มีสัณฐานของรูพรุนแตกต่างกันโดยมีทรงกลมและทรงหกเหลี่ยมตามลำดับ ด้วยวิธีการเคลือบฝังแบบเปียก (wetness impregnation (W)) และ การเคลือบฝังแบบเอิบชุ่ม (incipient wetness impregnation (IW)) โดยมีอัตราส่วนน้ำหนักของคอปเปอร์ที่ 60 wt% จากนั้นนำตัวเร่งปฏิกิริยาที่สังเคราะห์ขึ้นมาไปวิเคราะห์ลักษณะทางกายภาพและทางเคมีด้วยวิธี SEM-EDX, XRF, XRD, TEM, N2 physisorption, TGA, CO-chemisorption และ H2-TPR พบว่า การฝังโลหะลงบนตัวรองรับด้วยวิธีทั้งสองไม่ทำให้ลักษณะโครงสร้างของตัวรองรับเปลี่ยนแปลงไป ก่อนจะนำตัวเร่งปฏิกิริยาไปทำปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันด้วยแก๊สคาร์บอนไดออกไซด์และไฮโดรเจนโดยจะแบ่งปฏิกิริยาเป็น 2 ช่วงคือ ช่วงแรกจะทำปฏิกิริยาที่อุณหภูมิ 100-400 องศาเซลเซียส ความดัน 10 บาร์ เพื่อศึกษาอุณหภูมิที่เหมาะสมในการทำปฏิกิริยาด้วยเร่งปฏิกิริยาชนิดต่างๆ พบว่าที่อุณหภูมิ 300 องศาเซลเซียส ตัวเร่งปฏิกิริยาที่ถูกรองรับด้วย MCF-Si มีอัตราส่วนของเมทานอลเกิดขึ้นมากที่สุด และที่ 400 องศาเซลเซียส ตัวเร่งปฏิกิริยาที่ถูกรองรับด้วย SBA-15 มีอัตราส่วนของเมทานอลเกิดขึ้นมากที่สุด จากนั้นจึงนำตัวเร่งปฏิกิริยาไปทำปฏิกิริยาที่อุณหภูมิ 400 องศาเซลเซียส ความดัน 10 บาร์เป็นระยะเวลา 5 ชั่วโมงเพื่อทำการศึกษาการเสื่อมสมรรถภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาต่อไป โดยจากการศึกษาพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่สังเคราะห์ขึ้นทุกชนิดมีการเกิดขึ้นของเมทานอลน้อยมากเมื่อเทียบกับคาร์บอนมอนอกไซด์ ดังนั้นจึงเหมาะแก่การใช้ในปฏิกิริยา Reverse water-gas shift (RWGS) มากกว่า
Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-No Derivative Works 4.0 International License.
Recommended Citation
Suelueam, Sirimas, "Characteristics and catalytic properties of copper on MCF-SI and SBA-15 for hydrogenation of carbon dioxide" (2022). Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD). 5770.
https://digital.car.chula.ac.th/chulaetd/5770