Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)
Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)
ปฏิกิริยาคาร์บอนไดออกไซด์เมเทเนชันบนตัวเร่งปฏิกิริยาฐานนิกเกิลสปิเนล
Year (A.D.)
2017
Document Type
Thesis
First Advisor
Joongjai Panpranot
Faculty/College
Faculty of Engineering (คณะวิศวกรรมศาสตร์)
Department (if any)
Department of Chemical Engineering (ภาควิชาวิศวกรรมเคมี)
Degree Name
Master of Engineering
Degree Level
Master's Degree
Degree Discipline
Chemical Engineering
DOI
10.58837/CHULA.THE.2017.61
Abstract
In the present work, a series of NiO/NiAl2O4 catalysts were prepared by co-precipitation method with molar ratio of Ni/Al equal 1/2 at different precipitation temperatures (30 and 80oC) and calcination temperatures (500, 700, 900, and 1200oC). The catalyst properties were characterized by using N2 physisorption, X-ray diffraction, H2 - TPR, SEM, and TEM. The NiO/NiAl2O4 precipitated at 80oC and calcined at 900oC showed the best activity in CO2 methanation at 350oC with conversion 92% and 100% methane selectivity without CO formation. The optimal of NiO and NiAl2O4 composition at 24.7% and 75.3%wt could provide a stabilizing effect preventing the metal aggregation and to lowering the reduction temperature of NiO. Moreover, the higher calcination temperature led to larger total pore volume was good to provide sufficient exposed metallic active sites for gas reactants. Compared the unpromoted catalyst, the Ru promoted NiO/NiAl80 - 900 catalyst exhibited higher activity at low temperature (250-300oC) without CO formation due to the decrease of crystallite size of Ni metal resulting in high dispersion and enhanced reducibility of catalyst, which had a positive effect for catalytic activity.
Other Abstract (Other language abstract of ETD)
ในงานวิจัยนี้ศึกษาการเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาฐานนิกเกิลออกไซด์/นิกเกิลสปิเนล ที่มีอัตราส่วนโมล Ni/Al = 1/2 ด้วยวิธีตกตะกอนร่วม ที่อุณหภูมิการตกตะกอน 30 และ 80 องศาเซลเซียส และอุณหภูมิการเผา 500, 700, 900 และ 1200 องศาเซลเซียส วิเคราะห์คุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยเทคนิค เช่น การดูดซับด้วยแก๊สไนโตรเจน การเลี้ยวเบนของรังสีเอ็กซ์ การรีดักชันแบบโปรแกรมอุณหภูมิด้วยไฮโดรเจน กล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด พบว่าตัวเร่งปฏิกิริยานิกเกิลออกไซด์บนตัวรองรับนิกเกิลสปิเนลที่เตรียมด้วยอุณหภูมิตกตะกอน และเผา ที่อุณหภูมิ 80 และ 900 องศาเซลเซียส ตามลำดับ แสดงประสิทธิภาพที่ดีที่สุด ในการทดสอบในปฏิกิริยาเมเทเนชัน ที่อุณหภูมิ 350 องศาเซลเซียส เป็นเวลา 3 ชั่วโมง โดยให้ค่าการเปลี่ยนของคาร์บอนไดออกไซด์เป็นมีเทน 92 เปอร์เซ็นต์ โดยปราศจากการเกิดคาร์บอนมอนอกไซด์ ปริมาณสัดส่วนที่เหมาะสมของนิกเกิลออกไซด์และนิกเกิลอะลูมิเนท ที่ 24.7 และ 75.3 เปอร์เซ็นต์โดยน้ำหนัก ส่งผลต่อการลดการรวมตัวกันของโลหะกัมมันต์ เพิ่มความเสถียรของตัวเร่งปฏิกิริยา อีกทั้งยังส่งผลให้อุณหภูมิในการรีดิวซ์ของนิกเกิลออกไซด์ลดลง นอกจากนี้การเผาตัวเร่งปฏิกิริยาที่อุณหภูมิสูง ส่งผลให้ปริมาตรรูพรุนใหญ่ขึ้น ซึ่งช่วยให้แก๊สตั้งต้นเข้าถึงตำแหน่งกัมมันต์ได้ดีในระหว่างการทำปฏิกิริยา เมื่อเปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาที่ไม่ได้เติมโลหะมีค่าพบว่า ตัวเร่งปฺฏิริยาที่สนับสนุนด้วยรูเทเนียมบนตัวเร่งปฏิกิริยานิกเกิลออกไซด์บนตัวรองรับนิกเกิลอะลูมิเนท แสดงประสิทธิภาพที่สูงกว่าตัวเร่งปฺฏิริยาที่ไม่สนับสนุนด้วยโลหะมีค่า ในการทดสอบในปฏิกิริยาเมเทเนชัน ที่อุณหภูมิต่ำ ประมาณ 250-300 องศาเซลเซียส โดยปราศจากการเกิดคาร์บอนมอนอกไซด์ ซึ่งผลจากการเติมรูเทเนียม ทำให้ผลึกของโลหะนิกเกิลมีขนาดลดลง การกระจายตัวบนตัวรองรับดีมากขึ้น และช่วยเพิ่มความสามารถในการรีดิวซ์ ซึ่งเป็นผลดีต่อความว่องไวของตัวเร่งปฏิกิริยา
Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-No Derivative Works 4.0 International License.
Recommended Citation
Thamma, Chanya, "CO2 methanation over NiAl2O4 spinel - based catalysts" (2017). Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD). 551.
https://digital.car.chula.ac.th/chulaetd/551