Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)
Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)
การเปลี่ยนสภาพสารนอร์มัลเพนเทนให้เป็นสารอะโรเมติกส์โดยผลกระทบของการปรับปรุงพื้นที่ผิวโดยการตกเคลือบด้วยสารละลายเคมีและการเติมตัวสนับสนุนบนต่อตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะแกลเลียมบนตัวรองรับซีโอไลต์ชนิดแซดเอสเอ็ม-5 ขนาดนาโน
Year (A.D.)
2018
Document Type
Thesis
First Advisor
Siriporn Jongpatiwut
Faculty/College
The Petroleum and Petrochemical College (วิทยาลัยปิโตรเลียมและปิโตรเคมี)
Degree Name
Master of Science
Degree Level
Master's Degree
Degree Discipline
Petroleum Technology
DOI
10.58837/CHULA.THE.2018.420
Abstract
This work studied the effects of chemical liquid deposition, i.e., TEOS concentration and multicycle silylation on Ga/HZSM-5 on their catalytic performance in aromatization of n-pentane. The parent nano scale HZSM-5 zeolite catalysts were incorporated with Ga by impregnation method followed by silylation via chemical liquid deposition (CLD) using tetraethyl orthosilicate (TEOS) by varying concentrations and number of cycles. Moreover, the small amount of Pt, Zn, La and P was introduced by co-impregnation method to study the effect of promoter. The physical and chemical properties of catalysts were characterized by N2 physisorption, XRD, NH3-TPD, IPA-TPD, TPO, TPR, SEM and 27Al MAS NMR techniques. Catalytic activity was tested in a continuous flow fixed-bed reactor at 500 °C, atmospheric pressure, and WHSV of 5 h-1. The results indicated that the addition of Ga greatly improved the aromatics selectivity due to the presence of GaO+ species which acted as active site for dehydrogenation reaction. The TEOS concentration slightly increased the p-xylene selectivity while multicycle silylation significantly improved the p-xylene in mixed xylenes due to the formation of uniformity inert silica layer. The silylated catalyst exhibited the lower of n-pentane conversion resulting from its lower external acid sites. The co-impregnation with P promoted the aromatics selectivity because there was formation of SAPO interfaces, pentahedrally aluminium framework and medium acid sites.
Other Abstract (Other language abstract of ETD)
การเปลี่ยนสารนอร์มัลเพนเทนให้เป็นสารอะโรเมติกส์ได้ถูกศึกษาบนตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลท์ชนิด แซดเอสเอ็ม-5 (ZSM-5) ขนาดนาโน ตัวเร่งปฏิกิริยาถูกเติมแบบเปียกพอดีกับโลหะแกลเลียมและกระบวนการไซริเลชันผ่านการเคลือบด้วยเทคนิคสารละลายเคมี (CLD) ที่เตรียมจากเตตระ-เอทิลออโธซิลิเกต (TEOS) 2 ปัจจัย ได้แก่ เตตระเอทิลออโธซิลิเกต และจำนวนรอบของการเคลือบ นอกจากนี้ยังศึกษาผลกระทบของตัวสนับสนุน ได้แก่ แพลตตินัม สังกะสี แลนทานัม และฟอสฟอรัสต่อโลหะแกลเลียมบนตัวรองรับ ZSM-5 ด้วยวิธีเติมแบบเปียกร่วม โดยได้มีการศึกษาคุณสมบัติทางเคมีและทางกายภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยวิธีต่าง ๆ ได้แก่ BET XRD NH3-TPD IPA-TPD TPO TPR SEM และ 27Al MAS NMR โดยการศึกษาประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาทำในเครื่องปฏิกรณ์เบดนิ่งแบบไหลต่อเนื่องที่อุณหภูมิ 500 องศาเซลเซียสภายใต้ความดันบรรยากาศด้วยอัตราส่วนของสารป้อนต่อตัวเร่งปฏิกิริยาโดยน้ำหนัก (WHSV) เท่ากับ 5 ต่อชั่วโมง จากผลการทดลองพบว่าการเติมโลหะแกลเลียมสามารถเพิ่มค่าการเลือกเกิดของสารอะโรเมติกส์อย่างมาก เนื่องจากการเกิดขึ้นของแกลเลียมออกไซด์ไอออนที่ช่วยในการเกิดปฏิกิริยาดีไฮโดรจีเนชัน (dehydrogenation) นอกจากนี้ผลของความเข้มข้นของเตตระเอทิลออโธซิลิเกตส่งผลเพิ่มขึ้นเล็กน้อยต่อค่าการเลือกเกิดพาราไซลีนต่อไซลีน ในขณะที่ผลของจำนวนรอบในการเคลือบชั้นซิลิกาเฉื่อยนั้นส่งผลอย่างมากต่อการเพิ่มค่าการพาราไซลีน เนื่องจากการเพิ่มจำนวนรอบในการเคลือบนั้นสามารถทำให้เกิดขั้นซิลิกาเฉื่อยที่มีความสม่ำเสมอมากขึ้น ตัวเร่งปฏิกิริยาที่ถูกเคลือบด้วยสารละลายเตตระเอทิลออโธซิลิเกต ทำให้ค่าการเปลี่ยนแปลงและค่าการเลือกเกิดสารอะโรเมติกส์ลดลง เนื่องจากการลดลงของความเป็นกรดบนผิวนอกของตัวเร่งปฏิกิริยา การเติมฟอสฟอรัสด้วยวิธีเติมแบบเปียกร่วมนั้นส่งผลทำให้เกิดพันธะซิลิโกอะลูมิโนฟอสเฟส โครงสร้างของอะลูมิเนียมแบบใหม่ชนิดห้าตำแหน่ง รวมไปถึงความเป็นกรดชนิดกลางเพิ่มมากขึ้น ซึ่งมีผลทำให้เพิ่มค่าการเลือกเกิดของสารอะโรเมติกส์
Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-No Derivative Works 4.0 International License.
Recommended Citation
Sintapanin, Sukkatad, "Conversion of n-Pentane to aromatics: effect of surface modification by chemical liquid deposition and promoter over nano scale Ga/HZSM-5" (2018). Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD). 2551.
https://digital.car.chula.ac.th/chulaetd/2551