Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)

Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)

Carbon dioxide hydrogenation to olefins over iron and cobalt on carbon catalysts

Year (A.D.)

2017

Document Type

Thesis

First Advisor

ประเสริฐ เรียบร้อยเจริญ

Faculty/College

Faculty of Science (คณะวิทยาศาสตร์)

Degree Name

วิทยาศาสตรมหาบัณฑิต

Degree Level

ปริญญาโท

Degree Discipline

ปิโตรเคมีและวิทยาศาสตร์พอลิเมอร์

DOI

10.58837/CHULA.THE.2017.1040

Abstract

งานวิจัยนี้มีวัตถุประสงค์เพื่อเตรียมคาร์บอนทรงกลมในการนำมาใช้เป็นตัวรองรับสำหรับการเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาและศึกษากระบวนการไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์เป็นโอเลฟินส์บนตัวเร่งปฏิกิริยาเหล็กและโคบอลต์บนคาร์บอนทรงกลมที่เตรียมได้ โดยสามารถเตรียมคาร์บอนทรงกลมจากไซโลสด้วยวิธีไฮโดรเทอร์มอลคาร์บอไนเซชัน โดยตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์ที่เตรียมจากตัวรองรับคาร์บอนทรงกลม (10%Co/CS-IMP) มีประสิทธิภาพที่ดีกว่าเมื่อเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์ที่เตรียมจากตัวรองรับเส้นใยซิลิกาและซิลิกา (10%Co/SF-IMP, 10%Co/SiO2-IMP) จากนั้นทำการศึกษาเปรียบเทียบระหว่างใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะเดี่ยว (10%Co/CS-IMP) และตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะคู่ที่มีตัวส่งเสริม (10%(Co-Fe)/K/CS-IMP) พบว่า ตัวส่งเสริมโพแทสเซียมช่วยทำให้ปฏิกิริยาเกิดสารไฮโดรคาร์บอนโอเลฟินส์ ทำการเปรียบเทียบการเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยวิธีเคลือบฝัง (Impregnation, IMP) และวิธีไฮโดรเทอร์มอลคาร์บอไนเซชัน (Hydrothermal carbonization, HC) พบว่าวิธีเคลือบฝังให้ตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีประสิทธิภาพในการเร่งปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์ และจากการศึกษาสภาวะที่เหมาะสมในการทำปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์ พบว่า ที่ความดันที่ 25 บาร์, อุณหภูมิที่ใช้ทำปฏิกิริยา เท่ากับ 300 องศาเซลเซียส, ค่าอัตราส่วนของน้ำหนักตัวเร่งปฏิกิริยาต่ออัตราเร็วของสารป้อน (W/F) เท่ากับ 10 กรัม(ตัวเร่งปฏิกิริยา)·ชั่วโมง/โมล โดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยา 15%(Co-Fe)/K/CS-IMP ให้ประสิทธิภาพที่ดีที่สุดในการเร่งปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์ โดยให้ค่าร้อยละการเปลี่ยนของคาร์บอนไดออกไซด์ที่สูงที่สุด เท่ากับ ร้อยละ 59.98 มีค่าร้อยละการเลือกเกิดและร้อยละผลผลิตของสารไฮโดรคาร์บอนโอเลฟินส์ เท่ากับ ร้อยละ 11.17 และ 6.50 ตามลำดับ และทำการศึกษาคุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยเทคนิคการวิเคราะห์อุณหภูมิของการรีดิวซ์ตัวเร่งปฏิกิริยา, เทคนิคการดูดซับทางกายภาพด้วยแก๊สไนโตรเจน, เทคนิคการเลี้ยวเบนของรังสีเอกซ์ และการศึกษาลักษณะทางสัณฐานวิทยาของด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด

Other Abstract (Other language abstract of ETD)

The main purpose of this research were to prepare carbon sphere for catalyst support and to study about carbon dioxide hydrogenation to olefins over iron and cobalt on carbon catalysts. Xylose was used to prepare carbon sphere by hydrothermal carbonization method. Cobalt on carbon sphere catalyst (10%Co/CS-IMP) had better performance than cobalt on silica fiber and silica catalysts (10%Co/SF-IMP, 10%Co/SiO2-IMP). Then, monometallic catalyst (10%Co/CS-IMP) and bimetallic catalyst with promoter (10%(Co-Fe)/K/CS-IMP) were compared. The catalyst with potassium promoter produced hydrocarbon olefins products. After that, catalyst preparations were compared. Impregnation (10%(Co-Fe)/K/CS-IMP) method gave better performance of catalyst than hydrothermal carbonization (10%(Co-Fe)/K/CS-HC). The conditions of carbon dioxide hydrogenation were studied. The best conditions to gain the highest performance of reaction were 25 bar, 300oC, W/F 10 g(Catalyst)·h/mol by 15%(Co-Fe)/K/CS-IMP which %CO2 conversion, %Selectivity of C2-C4 olefins and %Yield of C2-C4 olefins were 59.98%, 11.17% and 6.50%, respectively. The catalysts were characterized by Hydrogen-Temperature programmed reduction (H2-TPR), N2 physisorption, X-ray diffraction (XRD) and Scanning electron microscopy (SEM)

Share

COinS
 
 

To view the content in your browser, please download Adobe Reader or, alternately,
you may Download the file to your hard drive.

NOTE: The latest versions of Adobe Reader do not support viewing PDF files within Firefox on Mac OS and if you are using a modern (Intel) Mac, there is no official plugin for viewing PDF files within the browser window.