Chulalongkorn University Theses and Dissertations (Chula ETD)

High-throughput primary screenings of methane catalytic combustion by a multi-flow reactor

Other Title (Parallel Title in Other Language of ETD)

การทดสอบความสามารถของตัวเร่งปฏิกิริยาการเผาไหม้ของมีเทนวิธีทดสอบแบบไฮทรูพุทด้วยเครื่องปฏิกรณ์แบบหลายท่อไหล

Year (A.D.)

2004

Document Type

Thesis

First Advisor

Sirirat Jitkarnka

Second Advisor

Apanee Luengnaruemitchai

Third Advisor

Resasco, Daniel E

Faculty/College

The Petroleum and Petrochemical College (วิทยาลัยปิโตรเลียมและปิโตรเคมี)

Degree Name

Master of Science

Degree Level

Master's Degree

Degree Discipline

Petrochemical Technology

DOI

10.58837/CHULA.THE.2004.2028

Abstract

Catalytic combustion of natural gas has been considered as an ongoing challenge to achieve ultra low emissions, and improve turbine efficiency over the past decade. The best catalyst suggested was Pd/γ-Al2O3, however, its lights-off temperature and time-on-stream properties are still challenging to be enhanced as well as cost reduction on noble metal usage. In this study, palladium (Pd), platinum (Pt), and lanthanum (La) were employed and also co-loaded in bi- and tri-element system supported on γ-Al2O3 washcoated ceramic monolith. Multi-flow reactor equipped with gas chromatograph (GC) based on the concept of high throughput screening was employed to screen both conversion and selectivity of all catalysts. Two parameters affecting combustion activity, which are the calcination steps related to the alumina phase and loading amount, were prior studied to determine an appropriate conditions used for generating other catalysts for further experiments. The combustion activity results indicated that the catalyst should be prepared by pre calcinating washcoated monolith at 500℃ for 3 hrs before being impregnated with 5%wt of total loading. After that, it should be re-calcined at 900℃ for 3 hrs before being used. The substitution of Pd by Pt, while maintaining 5% total loading, was observed to improve the combustion activity, however, its combustion activity was slightly decreased when Pt was further substituted by La. Nevertheless, the use of Pd and Pt in equivalent amount with three times of La dilution (Pd:Pt:La = 1:1:3) was suggested to be the best formula not only due to its high combustion activity at even low temperatures, but also the reduction of noble metal usage.

Other Abstract (Other language abstract of ETD)

การเผาไหม้โดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาของก๊าซธรรมชาติถูกพิจารณาว่าเป็นทางเลือกที่สามารถลดปริมาณสารมลพิษที่ถูกปล่อยออกสู่บรรยากาศและช่วยเพิ่มประสิทธิภาพของกังหันความร้อนตลอดทศวรรษที่ผ่านมา ตัวเร่งปฏิกิริยาที่ถูกพบว่าดีที่สุด คือพาลลาเดียมบนตัวรองรับแกมมา-อะลูมินา อย่างไรก็ตาม อุณหภูมิไลท์-ออฟ (lights-off temperature) และ สมบัติไทม์-ออน-สตรีม (time-on-steam properties) ของตัวเร่งปฏิกิริยาดังกล่าวยังคงเป็นสิ่งท้าทายที่จะปรับปรุงให้ดีขึ้น เช่นเดียวกับการลดปริมาณการใช้โลหะมีตระกูลในการเร่งปฏิกิริยา ตัวเร่งปฏิกิริยาในงานวิจัยนี้ ได้แก่ พาลลาเดียม แพลทินัม แลนทานัม ที่เป็นตัวเร่งปฏิกิริยาแบบองค์ประกอบเดียว และตัวเร่งปฏิกิริยาผสมในระบบสองและสามองค์ประกอบบนตัวรองรับแกมมา-อะลูมินา ตัวเร่งปฏิกิริยาทั้งหมดถูกทดสอบทั้งความสามารถในการเกิดปฏิกิริยาและความเลือกเฉพาะในการเกิดปฏิกิริยาโดยเครื่องปฏิกรณ์แบบหลายท่อไหลตามหลักการแบบไฮทรูพุทตัวแปรสองชนิดที่มีผลต่อความสามารถในการเร่งปฏิกิริยา ได้แก่ ขั้นตอนการเผาตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยอุณหภูมิซึ่งสัมพันธ์กับเฟสของอะลูมินา และ ปริมาณการใช้โลหะ ถูกศึกษาเพื่อหาสภาวะที่เหมาะสมสำหรับเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาตัวอื่นต่อไป ผลการศึกษาเบื้องต้นชี้ว่า ควรเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาโดยนำโมโนลิทที่ถูกเคลือบแล้วไปเผาที่ 500 ซ เป็นเวลา 3 ชม. ก่อนนำมาทำให้ชุมด้วยสารละลายของโลหะให้ได้น้ำหนักรวมของโลหะเป็น 5% โดยน้ำหนัก จากนั้นนำไปเผาอีกครั้งที่ 900 ซ เป็นเวลา 3 ชม. ก่อนนำไปใช้งานจึงจะได้ผลดีที่สุด ในการทดสอลสารเร่งปฏิกิริยาแบบหลายองค์ประกอบ การใช้แพลทินัมแทนที่พาลลาเดียมโดยคงน้ำหนักรวมของโลหะเป็น 5% ทำให้ความสามารถในการเร่งปฏิกิริยาเผาไหม้ของตัวเร่งปฏิกิริยาสูงขึ้น อย่างไรก็ตาม ความสามารถดังกล่าวจะลดลงเล็กน้อยเมื่อโลหะแพลทินัมถูกแทนที่ด้วยแลนทานัมอีกครั้งหนึ่ง จากการทดลอง พบว่า การใช้พาลลาเดียมและแพลทินัมด้วยน้ำหนักที่เท่ากันและเจือจางด้วยแลนทานัมสามเท่า (พาลลาเดียม:แพลทินัม:แลนทานัม = 1:1:3) เป็นอัตราส่วนที่เหมาะสมที่สุด ทั้งจากความสามารถในการเร่งปฏิกิริยาการเผาไหม้ที่สูง และการลดปริมาณการใช้โลหะมีตระกูลด้วยแลนทานัม

Link to Full Text

Share

COinS